Bốn ngày sau khi thông tin về hợp đồng được phát đi, Simeone có màn ra mắt sân Vicente Calderon trong sự kỳ vọng to lớn. Cách HLV người Argentina chọn xuất hiện với một mái đầu húi cua chính là chỉ báo của những gì sắp tới. Kỷ luật, nỗ lực và tập trung chính là khẩu quyết của Atletico thời Simeone. “Tôi sẽ giúp đội bóng tìm lại bản sắc,” Simeone nói trong lễ ra mắt, “Atletico phải trở thành một đội bóng không ai muốn gặp”.
Atletico đã không thể có được chiến thắng trong trận ra mắt của Simeone. Nhưng trong trận hòa 0-0 trên sân của Malaga, Atletico đã bắt đầu thể hiện được cái “chất Simeone” trong lối chơi. Họ không chú trọng tới việc kiểm soát bóng, mà tập trung bóp nghẹt không gian sáng tạo của đối phương trước khi tung ra những pha phản công sắc lẹm. Điều quan trọng là các cầu thủ Atletico đã lập tức “phải lòng” triết lý của Simeone và thể hiện điều đó trên sân.
Chỉ chín tháng sau khi cập bến Atletico, Simeone đã giúp đội bóng thành Madrid có được danh hiệu lớn đầu tiên. Đó là chức vô địch Europa League, giành được sau chiến thắng trước Bilbao ở Bucharest (Romania). Đội bóng của Marcelo Bielsa được đánh giá là cửa trên, nhưng với chiến thuật xuất sắc, Atletico đã khiến họ phải chịu thua 3 bàn không gỡ. Người hùng là Radamel Falcao với một cú đúp.
Sau khi giành chức vô địch Europa League, Atletico có cơ hội tranh Siêu cúp châu Âu với nhà vô địch Champions League mùa trước đó là Chelsea. Một lần nữa, Atletico lại nhập cuộc với thế cửa dưới. Nhưng một lần nữa, vũ khí phòng ngự phản công của họ đã phát huy hiệu quả tối đa. Atletico thắng 4-1 trong trận đấu mà nhiều CĐV xem là hay nhất trong lịch sử. Falcao một lần nữa là người hùng với một hat-trick.
Trước khi Simeone tới, Atletico lép vế hoàn toàn trong các cuộc đối đầu với đội bóng cùng thành phố Real Madrid. Nhưng trong một ngày tháng Năm đẹp trời hồi 2013, thầy trò Simeone đã làm được điều vốn là “không tưởng” khi đánh bại Real ngay tại Bernabeu để giành Cúp nhà Vua, khép lại 14 năm không biết thắng đối thủ cùng thành phố. Hậu vệ Miranda, người ghi bàn thắng quyết định, nói sau trận: “Bây giờ con tôi có thể tới trường và nói rằng chúng tôi đã đánh bại Madrid”.
Đúng 1 năm sau khi giành Cúp nhà Vua, Atletico chính thức trở thành nhà vua mới của La Liga. Bước vào lượt trận cuối, họ cần phải giành được ít nhất 1 điểm trên sân Camp Nou của Barca để giữ được vị trí đầu bảng. Barca vượt lên nhờ bàn thắng của Alexis Sanchez, nhưng cú đánh đầu của Godin đã giúp Atletico có được điều họ cần. Atletico giành chức vô địch La Liga đầu tiên sau 14 năm, giữa thời điểm cả Lionel Messi lẫn Cristiano Ronaldo đều đạt đỉnh cao phong độ.
Một tuần sau khi đăng quang La Liga, Atletico gặp Real Madrid trong trận chung kết Champions League. Như thường lệ, lối đá khó chịu của thầy trò Simeone khiến Real Madrid hầu như bất lực. Atletico đã dẫn trước cho tới sau phút 90. Nhưng thời gian chính thức chỉ còn 1 phút, cú đánh đầu của Sergio Ramos đã khiến mọi nỗ lực của Atletico sụp đổ. Họ xuống tinh thần thấy rõ trong hiệp phụ và thua thêm 3 bàn nữa.
Sau thất bại đau đớn ở Lisbon, nhiều CĐV của Atletico buồn bã nghĩ rằng không biết tới bao giờ đội bóng của họ mới có cơ hội chơi một trận chung kết Champions League. Nhưng hóa ra họ đã không phải chờ quá lâu; chỉ sau 2 năm, Atletico đã lại có mặt trong trận đấu cuối cùng, lần này đối thủ vẫn là Real Madrid. Tiếc rằng, Atletico lại một lần nữa là kẻ thua trận, sau khi thất bại trên chấm 11m. Tinh thần Simeone suy sụp tới mức người ta có cảm giác ông không còn có thể gắn bó với Atletico thêm nữa.
Hai trận hòa khó tin trước đội bóng vô danh Qarabag là nguyên nhân trực tiếp khiến Atletico của Simeone có lần đầu tiên không thể vượt qua được vòng bảng Champions League. Điều đó cũng có nghĩa là họ phải xuống chơi ở Europa League. Và sân chơi đã giúp Atletico có được danh hiệu đầu tiên với Simeone lại một lần nữa mang tới phước lành. Đánh bại Arsenal ở bán kết và vùi dập Marseille ở chung kết, Rojiblancos trở thành vua mới của Europa League.
9 trong số 10 chức vô địch La Liga của Atletico được quyết định ở vòng đầu cuối cùng. Và chức vô địch mùa trước cũng đến theo cách này. Trên sân của một Valladolid đang vật lộn trụ hạng, Atletico đã gặp rất nhiều khó khăn. Căng thẳng lên cao khi họ bị đối phương dẫn trước. Nhưng nhờ 2 bàn thắng trong hiệp 2 của Correa và Luis Suarez, Atletico đã có được danh hiệu La Liga thứ hai với Simeone.
